耐温抗盐驱油用化学剂研究进展

2011年6月第33卷第3期

JournalofSouthwestPetroleumUniversity（Science&TechnologyEdition）

Vol.33No.3Jun.2011

编辑部网址：http：//www.swpuxb.com

文章编号：1674–5086（2011）03–0149–05

中图分类号：TE357.43DOI：10.3863/j.issn.1674–5086.2011.03.027文献标识码：A

耐温抗盐驱油用化学剂研究进展*

韩玉贵

中国石化胜利油田分公司地质科学研究院，山东东营257015

摘要：综述了近年来国内外耐温抗盐驱油用聚合物和驱油用表面活性剂研究现状和取得的主要成果，驱油用聚合物研发主要通过耐温抗盐功能单体共聚的方式或特殊分子结构控制的方式提高其耐温抗盐性能，已开发出缔合型、两性离子型、嵌段结构、星型结构、交联结构等系列聚合物；驱油表面活性剂研发通过合成原料优化和分子结构改进的方式已有甜菜碱型、阴非两性、挛连型等系类产品的报道和应用。深入分析了不同新型驱油用化学剂产品性能及应用前景，提出了我国耐温抗盐驱油剂的下步主要攻关方向。关键词：化学驱；聚合物；表面活性剂；耐温抗盐；分子结构

网络出版地址：http：//www.cnki.net/kcms/detail/51.1718.TE.20110620.1308.007.html

：韩玉贵．耐温抗盐驱油用化学剂研究进展[J]．西南石油大学学报：自然科学版，2011，33（3）149–153．

引言

化学驱技术是我国提高原油采收率的主要技术措施之一，其中水溶性聚合物和表面活性剂是实施化学驱的两种关键化学剂，通过聚合物的增粘性扩大驱替液的波及体积，通过表面活性剂的界面活性提高驱替液的驱油效率，进而实现大幅度提高原油采收率的目的。目前，聚合物驱油、二元复合驱（聚

合物–表面活性剂）、三元复合驱油（碱–聚合物–表面活性剂）等三次采油技术在胜利、大庆、辽河等东部主力油田得到了广泛的应用，并取得了显著的增油降水效果和良好的经济社会效益。但随着化学驱油技术在油田中不断推广应用，实施化学驱的油藏条件越来越差，低温低矿化度的油藏储量越来越少，今后高温高盐油藏将成为化学驱油技术攻关及推广应用的主阵地，但目前使用的驱油用化学剂普遍存在不耐温不抗盐的缺点，严重影响了化学驱油技术在高温高盐油藏中的应用效果，已经成为制约化学驱技术在高温高盐油藏推广应用的技术瓶颈。

*收稿日期：2010–07–15

网络出版时间：2011–06–20

因此，研究开发耐温抗盐、高效、稳定的驱油用化学剂产品迫在眉睫。

驱油用聚合物研发主要通过在分子链上引入耐温抗盐功能基团的方式或特殊分子结构设计的方式提高聚合物的耐温抗盐性能；驱油用表面活性剂的研发主要通过表面活性剂亲水头基和疏水尾链的类型优选和分子结构设计提高表面活性剂的界面活性和耐温抗盐性，目前已经开发出系列耐温抗盐驱油化学剂产品，现综述如下。

1耐温抗盐聚合物研究现状

1.1多元共聚耐温抗盐聚合物

1.1.1耐温抗盐功能单体与丙烯酰胺共聚物

目前应用比较广泛的耐温抗盐功能单体主要包括三类：

（1）抑制丙烯酰胺基水解的功能单体，例如：

N–乙烯基吡咯烷酮（NVP）、N–二甲基丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺等；

基金项目：国家科技重大专项“高温高盐油田提高采收率技术”（2008ZX05011）。

作者简介：韩玉贵（1978–），男（汉族），山东郓城人，工程师，硕士，主要从事化学驱提高采收率技术方面的研究。

150西南石油大学学报（自然科学版）2011年

采用多种耐温抗盐功能单体通过多元共聚引入一个大分子链上，制备出一系列共聚物。廖礼等[1]通过三元共聚的方式开展了耐温抗盐驱油剂的合成研究，占程程、梁兵、赵田红等利

（2）带有强水化性的阴离子功能单体，主要是含有磺酸基团的不饱和单体，例如：丙烯酰胺基叔丁基磺酸（AMPS）、丙烯基磺酸（SSA）、乙烯基磺酸（VSA）等；

（3）带有络合二价金属离子的功能单体，例如

3–丙烯酰胺基–3–甲基丁酸钠（NaAMB）即为该类型的功能单体。

用APMS功能单体与丙烯酰胺单体（AM）共聚的方式合成出了P（AM/AMPS）、P（AM/AMPS/VP）、P（AM/AMPS/NVP）等多种耐温抗盐聚合物产品[2

5]

；WuYM等通过NVP、NaAMB等单体与

8]

AM共聚制备出了P（AM/NVP）、P（AM/NaAMB）等二元共聚物产品[6

。开发的共聚物虽然在耐温抗

盐性能方面得到了提高，但还存在着分子质量随耐温抗盐单体的引入而降低、增粘效果不佳、价格昂贵等问题，有待进一步改善。

1.1.2溶液中分子间能够产生相互作用的聚合物

本类聚合物的制备主要通过带有特殊功能基团的单体与丙烯酰胺单体共聚得到，溶液中能够产生分子间相互作用的共聚物研究比较广泛的主要有缔

为得到性能优良的耐温抗盐聚合物，往往合型单体和两性离子型单体两类。

（1）带有疏水缔合功能基团的单体与丙烯酰胺的共聚物

根据疏水功能单体中烷基链的长短，该类聚合物在溶液中的增粘机理又有所不同。当共聚物分子链上的疏水链较长时，溶液中聚合物分子间通过疏水缔合作用形成“动态交联网状结构”的方式增加了聚合物的增粘作用及耐温抗盐性能，这类聚合物通常称为疏水缔合聚合物。孙玉丽、郭拥军、张怀平等在疏水缔合聚合物合成技术方面进行了深入的研究，合成出了系列疏水缔合聚合物，目前他们开发的“超高分子量缔合型”聚合物AP–P5已经实现了工业化生产，并且在胜利高温高盐油藏进行矿场应用

[914]

其溶液的增粘性随盐浓度的增大而增加，其溶解性也是随盐浓度的增大而变好，所以该类聚合物具有较强的抗盐性能。韩玉贵等[15]报道了利用DMPS两性离子功能单体与丙烯酰胺共聚制备了系列两性聚合物，其溶液性能表现出明显的反聚电解质性质；罗文利等[16]报道了AP型两性聚合物在大港油田的应用，结果表明，该类聚合物驱油效果较常规的HPAM聚合物好，在高盐油藏具有良好的应用前景。

1.2特殊结构耐温抗盐聚合物

通过聚合物分子结构的优化设计，制备具有特殊结构的聚合物也可以有效地改善其耐温抗盐性，近几年来，科研工作者在这方面开展了大量的攻关研究，开发出了系列具有特殊结构的耐温抗盐聚合物产品[17

23]

。

（2）两性离子聚合物

两性离子聚合物通常指大分子链上同时带有阴、阳离子基团的高分子。静电相互作用既可为排斥力，也可为吸引力，当分子链上阴、阳离子数目相等时，聚合物表现出明显的“反聚电解质”性质，

，例如：梳型结构聚合物、星型结构

聚合物、嵌段结构聚合物及网状结构聚合物等（图1），有些产品已经实现工业化生产，矿场应用效果良好。

第3期韩玉贵：耐温抗盐驱油用化学剂研究进展151

分散凝胶（CDG）、聚合物微球、水膨体、预交联体等耐温、抗盐型的聚合物调驱剂。目前胜利油田开发的PPG产品具有优良的粘弹性，并且可以根据油藏情况，对产品的粘弹性、悬浮性、颗粒大小等参数进行控制，该产品已经在胜利油田进行工业化应用，并表现出优良的应用效果。1.3其他类型耐温、抗盐聚合物

除了上述类型的耐温抗盐聚合物之外，黄原胶、天然接枝聚合物、超高分子量HPAM、乳化功能聚合物等类型聚合物也具有一定的耐温抗盐性，在高温高盐油藏聚合物驱中多有应用。但由于黄原胶

Fig.1Theheat-tolarateandsaltresistantpolymerwithspecial

structure

图1具有特殊结构耐温抗盐聚合物

热稳定性和生物稳定性相对较差，易发生降解从而堵塞油层，且成本较高，因此在高温高盐油藏中的应用受到。而乳化功能聚合物及天然接枝聚合物在合成技术和聚合物性能方面都不成熟，有待进一步改善。

（1）梳型聚合物

设计思路是在高分子的侧链同时引入亲油基团和亲水基团，利用亲水基团与亲油基团的相互排斥，使得分子内和分子间的卷曲、缠结减少，高分子链在水溶液中排列成梳型，从而增大聚合物分子链的刚性和分子结构的规整性，使聚合物分子链卷曲困难，分子水力学半径增大，增粘抗盐性能得到很大的提高。该类代表性的产品为北京恒聚油田化学剂有限公司生产的KYPAM，已经工业化生产，并且在大庆油田、胜利油田广泛应用。

（2）星型聚合物

主要设计思路是通过在一个带有多个可反应功能基团的星核上同时引入几个高分子链构成水溶性聚合物，该类聚合物通过分子链的星形化可以有效地增大聚合物分子链的刚性和分子结构的规整性，从而提高聚合物的增粘抗盐性。

（3）嵌段聚合物

常规的HPAM聚合物中的羧酸基大量处于孤立状态，聚合物的选择性吸附、增粘性及耐温抗盐成功开性都不理想，张玉玺等[22]通过模板聚合法，发出高分子量的具有嵌段结构的LH系列的耐温抗盐聚合物，其中LH3500嵌段聚合物在孤岛油田污水中表现出较好的耐温、抗盐性能。

（4）网状结构聚合物

通过交联共聚反应或高分子间的交联反应开发出一系列具有网状结构的聚合物产品，该类产品主要通过分子间的交联网状结构来达到聚合物增粘、耐温及抗盐目的，根据交联度多少、强弱、形态及制备方式开发出弱凝胶、交联聚合物溶液（LPS）、胶态

2表面活性剂研究现状

2.1石油磺酸盐

石油磺酸盐是目前油田应用最为广泛的驱油用表面活性剂，是由富芳烃原油磺化得到的产物。该产品界面活性高，原料来源广，生产工艺简单、成本低、与原油配伍性好，但易与二价、三价阳离子形成沉淀物、耐盐性较差。同时由于原料组成复杂，不同批次产品稳定性较差，严重影响了产品在高温、高盐油藏中的应用，故此需要开发新型耐温抗盐表面活性剂产品。2.2阴非两性表面活性剂

阴非两性表面活性剂是分子结构中同时具有阴离子和非离子亲水头基的表面活性剂，主要通过在阴离子型表面活性剂亲水头基上引入一定量的非离子性链节而制备的，该类型产品主要包括烷氧基羧酸盐、烷氧基硫酸酯盐、烷氧基磺酸盐，其性能取决于阴离子基团类型、烷氧基类型和链节大小、亲油基类型和大小。与石油磺酸盐表面活性剂相比，阴非两性表面活性剂的最大特点是抗盐能力强、地层吸附损失小。

早期合成的阴非两性表面活性剂仅含有氧乙烯链节，20世纪80年代后出现了分子中同时含有氧乙烯和氧丙烯链节的磺酸盐和硫酸盐阴非两性表面活性剂[24]。国内日化研究所较早进行了羧甲基聚

152西南石油大学学报（自然科学版）2011年

氧乙烯烷基苯酚醚的生产，中国石油大学的王业飞等[25]和中科院理化技术研究所的靳志强等[26]对阴非两性表面活性剂在油田中的应用进行了相关研究。近年来，上海化工研究院在驱油用阴非两性表面活性剂的合成和应用方面开展了深入研究，其开发的产品在胜利的油藏条件下表现出较好的界面活性和耐盐性。

2.3阴阳两性表面活性剂

这类表面活性剂分子中既有阴离子亲水基又有阳离子亲水基而呈现两性，常用的有甜菜碱两性表面活性剂等。按照分子中阴离子亲水基团类型，可分为羧酸型、磺酸型、硫酸酯盐型，目前以羧酸型和磺酸型应用最为广泛。由于该类型表面活性剂属于阴、阳离子同体，分子内电荷中和，对外显示电中性，该类型聚合物具有非离子型表面活性剂的耐盐性，又具有溶解性好、界面活性高等离子型表面活性剂的特点，同时能大大降低非离子型与阴离子型活性剂复配时的色谱分离效应。

目前国内许多大学和科研院所都对甜菜碱表面活性剂开展了比较深入的研究，例如山东大学的李干佐等[27]发现十二烷基羟磺酸基甜菜碱可以大幅度提高天然羧酸盐的耐盐能力；此后徐军等[28]通过量子化学方法合理的解释了羟磺基甜菜碱提高羧酸盐耐盐能力的试验事实；大庆石油学院、胜利油田地质科学研究院等都把甜菜碱作为无碱表面活性剂的主攻方向，已经开发出的磺酸型、羧酸型、粘弹型等系列产品，在胜利油藏条件下表现出很强的耐盐性和普适性；室内天然岩芯驱油实验评价结果也表明，甜菜碱表面活性剂无碱二元驱可比水驱提高采收率15%以上，该类型表面活性剂正处在中试放大阶段，将来在高温高盐油藏有着极大的应用前景。2.4孪连（Gemini）表面活性剂

Gemini表面活性剂是通过连接基团或链节把两个或多个单头单尾传统表面活性剂连接成一种具有多亲水头基多疏水尾链的表面活性剂，也是20世纪末出现的新型表面活性剂，它的亲水头基可以是阳离子、阴离子、非离子、两性离子，疏水基团可以为碳氢链或碳氟链。该类型表面活性剂具有临界胶束浓度低、界面活性高、耐温抗盐等优点，因此，近年来在三次采油中引起人们的很大兴趣。陈洪等

[29]

谭中良等[30]合成了7种磺酸盐型Gemini表面活性剂，并对其界面活性进行了测试；杨颖等[31]合成了壬基酚聚氧乙烯类的非离子型Gemini表面活性剂，发现其地层吸附损耗远低于普通表面活性剂；胜利油田地质科学研究院和西南石油大学等单位在驱油用Gemini表面活性剂合成及应用方面也开展了深入研究，已取得一定的成绩。

虽然作为驱油用的Gemini表面活性剂具备耐温抗盐、高效、低吸附损耗等许多优点，但目前国内尚未见可以直接应用于矿场驱油用的工业化产品，其主要原因是Gemini表面活性剂合成工艺复杂、成本高、收率低，这也是制约Gemin表面活性剂矿场应用的关键。预计Gemini表面活性用作现场驱油剂还需要较长时间，Gemini产品的廉价合成技术攻关研究任重道远。

3结语

随着油田驱油技术的发展，对驱油用化学剂的要求也越来越高，研制出适合不同油藏类型的驱油用聚合物和表面活性剂仍是一项复杂而艰巨的工作，迫切需要有关科研人员对驱油化学剂从分子设计及合成应用方面进行更深入的研究。耐温抗盐多元共聚物、具有网状结构的交联聚合物以及具有超分子自组装行为的增粘性化学剂可能是今后耐温抗盐驱油聚合物主攻方向；阴阳两性型、阴非两性型以及孪连型表面活性剂也可能是今后耐温抗盐驱油表面活性剂主攻方向。

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（编辑：朱和平）

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No.3AbstractXIII

COMBINATIONOFNUMERICALWELLTESTANDUNSTABLEWELLTESTFORCAL-CULATIONOFPHYSICALPARAMETER

ZHOUKe-wan1,HUANGBing-guang2,LUOZhi-feng2,CHENWen-long1（1.TarimOilfieldCompany,PetroChi-na,Korla,Xinjiang841000,China;2.StateKeyLabofOilandGasReservoirGeologyandExploitation,SouthwestPetroleumUniversity,Chengdu,Sichuan610500,China）JournalofSouthwestPetroleumUniversity,Vol.33,No.3,141–144,2011（1674–5086,inChinese）

Abstract：Throughmathematicalmodelsofthenumericalwelltestingandunstabletestingbyusingradialgrid,anewapplicationmethodwhichoptimizestherespectiveadvantagesofnumericalwelltestingandunstablewelltestingisintroduced.Byusingthismethod,thechangesoftheformationpressurebytimecanbeobtainedfromnumericalwelltest,andthencontrolledreservesofasinglewellcanbeobtainedfromthepressurechangebytime.Theadvantageofusingtheunstabletestingistoobtainphysicalparametersofasinglewell.TheformationpressureobtainedbyanalyzingtwogasfieldsofTarimKelawiththismethodismoreinlinewithactualconditions.Keywords：numericalwelltest；unstabletesting；formationpressure；differencemethod；radialgrid；physicalpa-rameters

ANALYSISOFINFLUENCESOFTHERESERVOIRANISOTROPYONPRODUCTIVITYOFHERRINGBONEMULTI-LATERALWELL

2ANYong-sheng1，（1.PetroleumEngineeringKeyLab,ChinaUniversityofPetroleum,Changping,Beijing102249,

China;2.ShengliOilfieldCompany,CNPC,Dongying,Shandong257000,China）JournalofSouthwestPetro-leumUniversity,Vol.33,No.3,145–148,2011（1674–5086,inChinese）

Abstract：Inordertostudytheinfluencesofreservoiranisotropyontheproductivityofherringbonemulti-lateralwell，basedonthetheoryofcoordinationconversion,anisotropicpermeabilityspaceistransformedintoisotropicpermeabilityspace，andpredictionismadeabouttheproductivityofherringbonemulti-lateralwellswithpercolationmodel.Itcanbeconcludethat：Reservoiranisotropycanchangethepressuredistributiondramatically.Thegreateranisotropyis,themoreobviousdeflexionthereis;Thepermeabilitywhichisperpendiculartothemainboreofherringbonemulti-lateralwellplaysthemostimportantroleontheproductivity.Thepermeabilitywhichparalleltothemainboreofherringbonemulti-lateralwellplaysasecondaryroleontheproductivity.Whentheanisotropyisclear，thedirectionofthemainboreofherringbonemulti-lateralwellshouldbeperpendiculartothedirectionofthemainpermeability.Whentheanisotropyisunknown，abigbranchangleshouldbepickedtoeliminatetheinfluencesofanisotropy.

Keywords：anisotropy；herringbonemulti-lateralwell；productivity；impact；spacetransformation

CHEMICALSINHEATTOLERATEANDSALTRESISTANTFLOODING

HANYu-gui（ShengliOilfieldCompany,SINOPEC,Dongying,Shandong257015,China）JournalofSouthwestPetroleumUniversity,Vol.33,No.3,149–153,2011（1674–5086,inChinese）

Abstract：Currentsituationsandstudyachievementsinpolymerforheattolerateandsaltresistantfloodingandfloodingwithsurfactanthavebeensummarizedhome.Theperformanceofheattolerateandsaltresistantfunctionsisoftenimprovedthroughthewaysofcopolymerizingmonomerorcontrollingthestructureofsomespecialmolecules

XIVJournalofSouthwestPetroleumUniversity（Science&TechnologyEdition）Jun.2011

inpolymerflooding.Uptonow,multicomponentcopolymerizationincludesassociatingtype,zwitterionictype,blockstructure,starstructure,andcrosslinkedstructure.Aseriesofproductshavebeenappliedwhichincludeoxyneurinesurfactant,anionandnon-ionicampholyticsandGeminisurfactantbyoptimizingtherawmaterialsandimprovingthemolecularstructureinsurfactantsoildriving.Theperformanceandappliedfeasibilityofdifferentnewtypeofchemicalagentsforoildrivingaredeeplyanalysizedinthisarticle,andthenextgoalforchemicalswithheattolerateandsaltresistancefloodingispointedout.

Keywords：chemicalflooding；polymer；surfactants；heattolerateandsaltresistance；molecularstructure

THECATALYTICOXIDATIONOFBENZENETOPHENOLOVERTRANSITIONMETAL-LICMOLYBDOVANADOPHOSPHORICHETEROPOLYWITHDAWSON-TYPE

2

LIGui-xian1,CHENGuang1，,GAOYun-yan1,MAJian-jun2,ZHANGXue-mei1（1.CollegeofPetrochemical

Engineering,LanzhouUniversityofTechnology，Lanzhou,Gansu730050,China;2.GansuYinguangJuyinChem-icalCompanyLimited,Baiyin,Gansu730900,China）JournalofSouthwestPetroleumUniversity,Vol.33,No.3,154–158,2011（1674–5086,inChinese）

Abstract：AseriesofMH6P2Mo16V2O62（M=Mn,Co,Ni,Zn）areproducedbytheprincipleofacidalkalineutral-ization.StructurephaseforheteropolyacidsaltisanalyzedbywayofFouriertransforminfraredspectroscopy（FT-IR）,X-raydiffraction（XRD）,thermalanalysis（TG）,andisputintopracticeinthereactioninwhichBenzeneoxidationproducesphenol.Thereactionmedium,reactiontemperature,reactiontime,theamountoftheoxidizer,thekindanddosageofcatalyst,andtheinfluencesofBenzenehydroxylationonreactionarestudiedsystemically.Experimentalresultsshowthat4.395g（5mL）benzeneincatalystNiH6P2Mo16V2O62is0.176ｇ,solventacetoni-trile25ml,30percentofH2O210mL,andthatundertheconditionof65℃refluxreactsaftersixhours.Percentconversionofbenzeneupto47.3percent,andselectivityofphenolisupto91.69percent,accordingtotheanalysisofqualitativeandquantitativegaschromatography.

Keywords：benzene；phenol；transitionmetal；heteropolyacidsalt；hydroxylation

RHEOLOGICALBEHAVIORSANDVISCOELASTICITYOFPHENOLICRESINGEL

YUHai-yang1,ZHANGJian2,WANGYe-fei1,JIWen-juan1,WANGSuo-liang1（1.SchoolofPetroleumEn-gineering,ChinaUniversityofPetroleum（EastChina）,Qingdao,Shandong266555,China;2.ResearchCen-tre,CNOOC,Dongcheng,Beijing100027,China）JournalofSouthwestPetroleumUniversity,Vol.33,No.3,159–1,2011（1674–5086,inChinese）

Abstract：PhenolicresingelwhichcompriseshydrophobicallyassociatingpolymerAP-P4andcrosslinkerofphe-nolicresinYG103isstudiedinitsrheologicalbehaviorsandviscoelasticitycharacteristics,andtheviscoelasticitiesbetweenthephenolicresingelandhydrophobicallyassociatingpolymerarecompared.Theexperimentsindicat-edthatthegelationprocedureofthephenolicresingelcouldbedividedintothreeperiods:theslowinginductionperiod,theincreasinggelationstage,andthestabilizationstage.Theshearstressofphenolicresingeldependonstresstimeandishysteretic,anditsstraincouldbebetterrestoredundertheexternalforceinacertaintime.Thephenolicresingelhasnotonlybroaderlinearviscoelasticityareabutalsohigherstoragemodulusandlossmodulusthanpolymersolution.Thestoragemodulusofthegelishigherthanthelossmodulusunderlowfrequency,and